近日，西安交通大学在锂-二氧化碳电池研究领域取得新进展。研究成果发表在《先进功能材料》上。
实现“双碳”目标亟需创新性碳中和技术，而二氧化碳的高效利用是关键突破口。锂-二氧化碳电池以温室气体二氧化碳作为能源载体，理论能量密度高达1876 Wh·kg-1，兼具碳固定与储能的双重功能，为能源结构调整提供了新路径。此外，在火星探测领域，该技术更具战略意义——火星大气富含二氧化碳（占比超过95%），若实现其电化学高效转化，可建立“原位资源-能源”循环系统，大幅降低载人任务对地球补给的依赖，对推动深空探测的可持续发展具有深远意义。
然而，当前锂-二氧化碳电池的实际应用还面临多重挑战，包括高过电位、循环稳定性差、倍率性能不足以及由于放电产物LiCO宽带隙特性导致的有限放电容量，CO反应动力学迟缓进一步加剧了这些问题，因此开发高效正极催化剂势在必行。合理的催化剂设计可加速CO转化动力学、降低过电位、提高能量转换效率并增强循环稳定性，从而推动Li-CO电池的实用化。
针对上述难题，西安交通大学何雅玲院士、郗凯教授团队携手吉林大学徐吉静教授提出了一种基于d-p轨道杂化调控的新型催化设计策略。通过调控过渡金属与硫族元素间的电子耦合，显著优化Li-CO电池氧化还原反应动力学。研究以锰基硫族化物（MnX, X=O, S, Se）为模型体系，结合密度泛函理论（DFT）计算与实验验证，系统揭示了阴离子化学对电子结构及催化性能的影响规律。
结果发现，Mn与S之间的d-p轨道杂化作用最强，可有效提升金属中心电子密度，降低CO活化与LiCO分解能垒，从而显著加速反应动力学。这种催化策略使Li-CO电池在100 mA·g1电流密度下实现了高达19782 mAh·g1的优异放电容量，并在500 mA·g1条件下展现出超过430圈的出色循环稳定性。
这项研究不仅提出了基于d-p轨道杂化调控的催化策略，有效加速了Li-CO电池中CO和LiCO的氧化还原反应动力学，也为其他金属-二氧化碳电池的催化材料设计提供了重要思路。
